【成果简介】
近日，韩国科学技能研究院的Hong-Kyu Kim和Jae-Pyoung Ahn教授等人通过原位锂化和电化学CV丈量研究了用于高容量锂(Li)离子电池的Si-C复合负极的锂化动力学。创造在锂化过程中，Li依次迁移到Si-C复合股猜中的碳(C)、纳米孔和硅(Si)中。在第一个锂化步骤中，Li嵌入C颗粒内部，同时扩散到C颗粒的表面。第二次锂化过程是通过添补存在于由Si-C复合股料组成的电极颗粒之间的纳米孔而发生的。在孔隙添补过程中，纳米孔充当储锂库。末了，硅颗粒被锂化，体积膨胀约为70%，对应于复合阳极中包含的25 wt% Si颗粒的300%体积膨胀。纳米孔不能适应硅颗粒的大体积膨胀，由于在充电过程中，孔添补锂化发生在硅锂化之前。因此，作者提出了一个与LIB系统中Si-C复合阳极的纳米孔的浸染干系的设计规则。干系论文成果以“Lithiation Pathway Mechanism of Si-C Composite Anode Revealed by the Role of Nanopore using In Situ Lithiation”为题揭橥在ACS Energy Letters上。
【全文导读】
图1所示：Si-C复合股料的外不雅观和横截面SEM照片：(a)复合股料在低倍下的尺寸和分布；(b)单个Si-C颗粒；(c)通过FIB制备的横截面Si-C颗粒和(d)其详细的内部微不雅观构造。
图2所示：Si-C复合股料的原位电化学测试。(a)纽扣电池和从原位放电测试得到的单个Si-C复合颗粒的电压随韶光曲线和(b)利用DFT仿照打算的每个锂化状态的有效化学势。
图3所示：从原位锂化薄膜丈量的Si-C复合股料的体积膨胀。锂化的体积变革-韶光曲线在（a）0-900分钟和（b）0-80分钟范围内，以得到初始体积膨胀的更多细节。
图4所示：Si-C复合股料在锂化过程中的微不雅观构造演化。(a-c)从原位电化学实验影像中捕获的SEM图像，显示了图3中表示的阶段I-III的微不雅观构造变革。阶段I可以通过仔细不雅观察比拟度的变革来区分；以较暗比拟度为代表的新相通过Li迁移渗透到Si-C复合股猜中。在第二阶段，纳米孔被添补，Si-C复合股料没有体积膨胀。末了，随着Si颗粒的锂化，在第三阶段发生ΔV=70%的大体积膨胀。
图5所示：Li原子扩散到Si-C复合股料的纳米孔中。(a)3D原子构型，(b)投影图，和(c)全锂化Si-C复合颗粒中每种元素（Li、C和Si）的原子浓度分布。赤色、玄色和黄色球体分别表示Li、C和Si原子。
【论文链接】
Hyun-Jeong Lee, Jong-Seok Moon, Young-Woon Byeon, Woo Young Yoon, Hong-Kyu Kim, and Jae-Pyoung Ahn, Lithiation Pathway Mechanism of Si-C Composite Anode Revealed by the Role of Nanopore using In Situ Lithiation, ACS Energy Letters, 2022.
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c01022
